近日，我院的苏徽新能源催化原位研究团队在电催化水分解研究中取得重要进展，在《Nano Letters》发表了题为“Dynamic-Cycling Zinc Sites Promote Ruthenium Oxide for Sub-Ampere Electrochemical Water Oxidation”的学术论文。
质子交换膜电解（PEMWE）装置具有比碱性电解装置更低的电阻损失、更少的气体交叉和更高的电流密度，是生产清洁氢（H2）燃料的一种有前途和可持续的途径。目前，水电解的整体效率受到阳极上析氧反应（OER）涉及到的缓慢的四质子耦合电子转移过程的限制，整体电解效率需要进一步提升。此外，在高酸性氧化状态下活性位点在高电流密度下降解严重，限制了PEMWE器件的大规模应用。因此，开发具有增强电催化性能和良好长期耐用性的低铱电催化剂是对于实现PEMWE器件应用十分重要，但它仍然是一个艰巨的挑战。
本工作通过模板吸附-刻蚀策略制备了Zn原子掺杂的RuO2（TE-Zn/RuO2）催化剂，在RuO2中加入Zn阳离子和模板不仅引入了低价的Ru活性中心和氧空位，而且降低了Ru−O键的共价。锌掺杂剂在电子接受和给电子过程中的动态循环促进了TE-Zn/RuO2在亚安培电流密度下的持久酸性OER活性。利用原位同步辐射技术观察到Zn掺杂剂作为电子受体，在低电位下通过桥式氧从Ru中心获得电子来激活OER。随后，它们以更高的电位将电子捐赠回Ru位点，以防止Ru过度氧化，促进OER过程中的动态电子转移。关键的*OOH中间体聚集在Ru位点上，成功抑制了大量晶格氧参与OER反应，从而触发了吸附物演化机制（AEM）途径，增强了酸性电解质中的稳定性。
文章的通讯作者是湖南师范大学的苏徽教授。本研究得到了国家自然科学基金和湖南省自然科学基金的支持。
论文信息：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04485
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